钙钛矿太阳能电池（PSCs）商业化的主要挑战之一是实现高功率转换效率（PCE）和足够的稳定性。
因此，北京大学周欢萍教授和张艳锋教授等人将晶圆级连续单层MoS2缓冲层通过转移过程集成在钙钛矿层的顶部和底部，实现了高功率转换效率（PCE）和足够的稳定性。这些薄膜在物理上阻止了钙钛矿离子向载流子传输层的迁移，并通过强配位相互作用在化学上稳定了甲酰胺铅碘化物相。有效的化学钝化是由于Pb-S键的形成，而少数载流子则通过I型带排列被阻挡。具有MoS2/钙钛矿/MoS2配置的平面p-i-n PSCs（0.074平方厘米）和?？椋?.6平方厘米）实现了高达26.2%（认证稳态PCE为25.9%）和22.8%的PCE。此外，这些设备表现出优异的湿热（85°C和85%相对湿度）稳定性，在1200小时后PCE损失小于5%，并且在高温（85°C）运行稳定性方面表现出色，在1200小时后PCE损失小于4%。
相关文章以“Wafer-scale monolayer MoS2 film integration for stable, efficient perovskite solar cells”为题发表在Science上。
研究背景
钙钛矿太阳能电池（PSCs）已经实现了超过26%的功率转换效率（PCE），但由于其软晶格结构和相对较弱的键，卤化物钙钛矿在太阳能电池运行过程中容易降解。即使采用封装来隔离水分和氧气，钙钛矿在热、光照射和电场等应力下的不稳定性仍然是实现商业化之前需要克服的关键障碍。具体来说，热和光容易激活钙钛矿晶格内的离子缺陷，这些缺陷在电场下介导钙钛矿薄膜中严重的离子迁移。离子迁移会导致钙钛矿薄膜发生巨大变化，进而导致其他功能层进一步降解，这会恶化PSCs在长期运行中的性能。因此，减少离子迁移对于增强钙钛矿光伏（PVs）的长期稳定性至关重要。
大量的研究工作致力于抑制离子迁移。界面工程已成为一种可行的策略，通过钝化可移动的带电缺陷和消除离子迁移路径，物理和/或化学地抑制离子迁移。卤化物盐、无机氧盐、有机分子和聚合物是最常用的钝化剂，它们与钙钛矿形成共价键、离子键或其他次级相互作用。这种化学相互作用将有效地钝化负或正电荷缺陷，并显著减少阳离子和阴离子的迁移，特别是碘离子。此外，各种连续的阻挡层，如石墨烯衍生物和MXenes，可以引入到钙钛矿的上表面或埋藏界面，以阻断离子向载流子传输层（CTLs）的迁移路径。钝化剂通常只在界面局部起作用，而且由于阻挡层的电荷导电性差或带隙宽，阻挡层也可能在一定程度上阻碍电荷载流子的传输。沉积在三维（3D）钙钛矿薄膜上的烷基铵卤化物有潜力形成共形且连续的层，但可能会在光或热下遭受结构维度转变，这将导致界面重构和初始性能的丧失。
一种能够充分阻断离子迁移但又不妨碍载流子传输的稳定界面可以解决这些问题，即在理想情况下，在钙钛矿表面形成一个紧凑、超薄的缓冲层。沉积金属氧化物和金属氟化物等无机物质可以容纳紧凑和超薄层的形成，但所需的物理气相沉积方法会破坏钙钛矿或无法实现化学钝化。因此，非破坏性地制造一个连续且紧凑的单层缓冲层以最终固定离子并最小化离子迁移通道仍然是一个挑战。
主要内容
作者在空穴传输层（HTL）/钙钛矿和钙钛矿/电子传输层（ETL）界面集成了晶圆级单层MoS?中间层。实验表征和理论计算表明，晶圆级MoS?薄膜在物理上阻断了钙钛矿向CTLs的离子迁移，同时通过强配位相互作用在化学上稳定了α相FAPbI3。MoS2中间层还通过Pb-S键提供了有效的化学钝化，并通过I型带排列阻挡了少数载流子。单层MoS?的原子薄度（<1 nm）克服了钝化质量和串联电阻之间的权衡，并最大化了PSCs的开路电压（认证Vax=1.20 V）和填充因子（认证FF=84.3%）。
因此，作者在倒置PSCs中实现了认证稳态PCE为25.9%，在倒置钙钛矿小?？椋?.6 cm2）中PCE高达22.8%。此外，所得PSCs展现了出色的湿热稳定性和运行稳定性。值得注意的是，具有MoS2/FAPbI3/MoS2配置的倒置PSCs在湿热测试条件[85°C和85%相对湿度（RH）]下1200小时后保持了其初始PCE的>95%，并且在室温（RT）下连续1太阳光照下最大功率点（MPP）跟踪2000小时后效率几乎没有下降。目标器件展现了显著的高温运行稳定性，在85°C下MPP跟踪1200小时后保持了其初始PCE的>96%。本文的研究通过界面工程将卤化物钙钛矿和二维材料联系起来，这不仅扩展了二维材料的应用，还为提高基于钙钛矿的光电子器件的性能提供了实际框架。
图1：单层MoS2薄膜的制备、表征和转移。
图2：配置稳定性。
图3：配置的表征。
图4：钙钛矿太阳能电池的性能。
总的来说，晶圆级单层MoS?薄膜可以作为钙钛矿层顶部和底部的理想缓冲层，连续的晶圆级单层二维形态可以在物理上阻断离子迁移，最终固定离子并最小化离子迁移通道，从而实现PSCs的出色稳定性。同时，钙钛矿与MoS?之间的强键合作用在化学上钝化了钙钛矿的缺陷，从而减少了钙钛矿界面处载流子的非辐射复合，提高了器件效率。迄今为止，尚未有关于开发晶圆级单层无机二维薄膜以最小化钙钛矿基器件界面处离子迁移的报道。它利用了二维材料的卓越特性（例如，悬挂的自由表面、原子厚度和连续的二维形态），来制造高效且稳定的卤化物PSCs。此外，这些发现将二维材料和软晶格光电子材料联系起来，用于异质结工程，这可以扩展到其他相关领域中高效且稳定器件的构建。
文献信息
Huachao Zai?, Pengfei Yang?, Jie Su?, Ruiyang Yin?, Rundong Fan, Yuetong Wu, Xiao Zhu,Yue Ma, Tong Zhou, Wentao Zhou, Yu Zhang, Zijian Huang, Yiting Jiang, Nengxu Li, Yang Bai,Cheng Zhu, Zhaohui Huang, Jingjing Chang, Qi Chen, Yanfeng Zhang*, Huanping Zhou*,?Wafer-scale monolayer MoS2 film integration for stable, efficient perovskite solar cells, Science,
